Από το σημείο αυτό αρχίζει μια ζωή σπουδών, δημιουργίας και περιπλανήσεων: μαθητής της τελευταίας τάξης στο Γυμνάσιο της Πλάκας (1873)· φοιτητής στη Φιλοσοφική Σχολή Αθηνών (1874)· σπουδαστής Φιλοσοφίας στην Ακαδημία του Γκαίτιγκεν στη Γερμανία (1875-1877)· φοιτητής στο Πανεπιστήμιο της Λειψίας (1877-1878) και διδάκτωρ του ιδίου Πανεπιστημίου (1881), με τη διατριβή «Το παιχνίδι υπό έποψη ψυχολογική και παιδαγωγική»· ακολούθως υφηγητής στην έδρα της Ιστορίας της Φιλοσοφίας του Πανεπιστημίου Αθηνών (1885), με την επί υφηγεσία διατριβή, «Η φιλοσοφία του καλού παρά Πλωτίνω» (Λονδίνο, 1883).
Ο Βιζυηνός, νους κριτικός, ιδιοφυής, φιλέρευνος, διδάσκει, μεταφράζει τις γνωστότερες ευρωπαϊκές μπαλάντες (Βαλλίσματα), συγγράφει μελέτες φιλοσοφικές, αισθητικές, ψυχολογικές, λαογραφικές, αλλά και σχολικά εγχειρίδια και άρθρα για εγκυκλοπαιδικά λεξικά. Η πολύχρονη παραμονή του και οι λαμπρές σπουδές του στην Εσπερία κοντά σε φημισμένους πανεπιστημιακούς δασκάλους και η επαφή του με ξένους και έλληνες ανθρώπους των γραμμάτων και του έντεχνου λόγου συνετέλεσαν σημαντικά στην πνευματική του συγκρότηση και τη σπάνια μόρφωσή του.
Η ενασχόλησή του με την ποίηση αρχίζει την περίοδο της φοίτησής του στην Ελληνική Σχολή της Λευκωσίας (υποκινημένη και από το νεανικό του έρωτα για την Ελένη Φυσεντζίδη) και εντείνεται ενώ σπουδάζει στη σχολή της Χάλκης, εποχή κατά την οποία δημοσιεύει την πρώτη του ποιητική συλλογή Ποιητικά Πρωτόλεια και γράφει το επικολυρικό του ποίημα Κόδρος (1873), που ένα χρόνο αργότερα παίρνει το πρώτο βραβείο στον Βουτσιναίο ποιητικό διαγωνισμό και τυπώνεται.
Στον ίδιο διαγωνισμό κερδίζει και πάλι το πρώτο βραβείο για την ανέκδοτη συλλογή του Βοσπορίδες Αύραι (1876) και έπαινο για τη συλλογή του Εσπερίδες (1877). Ακολουθούν οι Ατθίδες Αύραι (Λονδίνο 1884) και παιδικά τραγούδια (καθώς και παιδικά διηγήματα στο περιοδικό Διάπλασις των παίδων).
Μ' όλο που δεν «υπήρξε στην ποίηση καινοτόμος» ή μεταρρυθμιστής, αλλά ακολούθησε τα φαναριώτικα πρότυπα, στα ποιήματά του γραμμένα στη δημοτική βρίσκουμε κάτι «από τα πρώτα φανερώματα της γενιάς του '80, ακόμη και κάτι που προαναγγέλλει φωνές του μέλλοντος». Οπωσδήποτε θα άξιζε να επισημανθεί η εύστοχη επιλογή των χαμηλών τόνων, της φυσικότητας και του δεσπόζοντος ρεαλισμού στο ποιητικό του έργο.
Ο Βιζυηνός, χωρίς αμφιβολία, οφείλει τη θέση του στα νεοελληνικά γράμματα στο αφηγηματικό του έργο: Το αμάρτημα της μητρός μου, Μεταξύ Πειραιώς και Νεαπόλεως, Ποίος ήτον ο φονεύς του αδελφού μου (1883), Αι συνέπειαι της παλαιάς ιστορίας, Πρωτομαγιά, Το μόνον της ζωής του ταξείδιον (1884), Διατί η μηλιά δεν έγινε μηλέα (1885) και Ο Μοσκώβ-Σελήμ (1895).
Το αφηγηματικό υλικό του αντλημένο από τις προσωπικές και οικογενειακές μνήμες, από τις παραδόσεις και τα βιώματα της λαϊκής ζωής στην ιδιαίτερη πατρίδα του, ενισχυμένο από το στέρεο υπόβαθρο της παιδείας του και την επιστημονική γνώση της ψυχολογίας, ενσωματωμένο σε μια ποικίλη, πλούσια γλώσσα υψηλού ήθους (λόγια, λαϊκή, ιδιωματική) διοχετεύεται στα διηγήματά του. Με αυτές τις πολύτιμες «αποσκευές», ο Βιζυηνός αναπτύσσει τη μυθοπλασία του. Ανακαινιστής και πρωτοπόρος, ανοίγει το δρόμο της νεοελληνικής διηγηματογραφίας.
Τα διηγήματα του Βιζυηνού άρχισαν να εκτιμώνται λίγο πριν από το θάνατό του.
Στο Δρομοκαΐτειο Ψυχιατρείο έκλεισε ο κύκλος της περιπετειώδους μυθιστορηματικής του ζωής. Εκεί πέρασε την τελευταία του τετραετία –από τη στιγμή που εκδηλώθηκε η ψυχική του νόσος— βυθισμένος στις ουτοπικές του εμμονές για την εκμετάλλευση ενός μεταλλείου στην πατρίδα του, μέσα στο λίγο φως του τελευταίου παραληρηματικού του πάθους για τη νεαρή Μπετίνα Φραβασίλη. Την αχλύ του δραματικού τέλους του βίου του διαλύει η αλήθεια και η δύναμη του έργου του που μέχρι σήμερα ενεργοποιεί την κριτική και γοητεύει τον αναγνώστη.